A atual Igreja da Santa Cruz dos Militares começou a ser erguida por volta de 1770, no lugar da antiga capela que se tornou pequena para abrigar os seus Irmãos . Os templos religiosos, entre os séculos XVII e XIX, além de serem espaços destinados à realização de cerimônias para celebração de Sacramentos, de solenidades e datas comemorativas da Igreja Católica, também eram locais privilegiados de sociabilidade, em que as pessoas se reuniam, difundiam notícias, manifestavam a sua fé e realizavam variados rituais sagrados. A vida social das vilas e das cidades estava ligada à vida religiosa, desde o nascimento do fiel até a sua morte.
As obras de construção da nova Igreja levaram mais de trinta anos para serem concluídas. Em 28 de setembro de 1811, o novo templo foi sagrado, ocasião em que se realizou uma missa solene, na qual compareceu o Príncipe Regente D. João. Em 03 de dezembro de 1828, o Imperador Dom Pedro I concede o título de Imperial à Irmandade da Santa Cruz dos Militares, graça que também foi declarada pelo Imperador Dom Pedro II, no ano de 1840. Momento muito importante para a Igreja da Santa Cruz dos Militares diz respeito a sua agregação à Sacrossanta Basílica do Vaticano, em 1923, ano em que a Irmandade comemorava o seu tricentenário de fundação.
Embora a Igreja não seja dedicada a um orago específico, presta homenagem a vários santos. No retábulo central está entronada a imagem da Nossa Senhora da Piedade. Nos retábulos laterais localizam-se as imagens da Nossa Senhora das Dores e de São Pedro Gonçalves, santo que representa a Irmandade que levava o seu nome e, até o final do século XVIII compartilhava, com a Irmandade da Santa Cruz, o espaço da Igreja. Há, ainda, imagens de São Tarcísio, de São José, da Nossa Senhora da Conceição e do Bom Jesus dos Aflitos.
